CO2串联催化!天津理工大学,Nature子刊!

甲醇(CH3OH)是一种重要的化工原料,并且被广泛认为是一种清洁能源。传统的CH3OH生产方法需要复杂的净化步骤,这通常会导致严重的温室气体排放和高能耗。相比之下,电催化CO2还原反应(CO2RR)可以容易地与可再生电力(如太阳能)集成,并将CO2转化为CH3OH。尽管目前已经报道了许多具有高选择性的先进的CO2-CH3OH电催化剂,但是通过电化学CO2RR生产CH3OH仍然面临低转化率和低催化活性的瓶颈。此外,产生的CH3OH与电解质混合,需要额外的能源密集型净化过程。


近日,天津理工大学鲁统部、焦吉庆和河北大学李亚光等设计了一个模拟太阳光驱动的串联催化方案,集成了光电驱动的电化学CO2RR和光热驱动的CO加氢,其可以以高纯度CH3OH (体积分数>97%)的形式存储太阳能。具体而言,研究人员采用原位合成策略,构建了具有双活性位点的自支撑二元电催化剂(Ni SAs-Co NPs)。与传统的浸渍方法不同,Ni单原子(Ni SA)在包裹Co纳米颗粒(Co NPs)的碳纳米管生长过程中原位锚定,形成复合核壳结构。纳米管表面的单个Ni原子具有NiN3配位结构,在较宽的电位范围内CO (FECO)的法拉第效率可达90%以上,同时包覆的Co纳米粒子可以催化水电解生成H2。


所得到的Ni SAs-Co NPs双活性催化剂可以在-0.6至-1.0 VRHE的宽电位窗口内产生H2: CO比约为2的合成气。此外,Ni SAs-Co NPs能够在-0.8 VRHE下连续电解超过36小时,且该过程中H2: CO比值一直保持在2.0±0.2,显示出优异的稳定性。更重要的是,装有Ni SAs-Co NPs催化剂的流动池可以由光伏电池板供电,净化后产生的合成气进一步输送到由广谱太阳辐射供电的下游光热反应器中,并转化为高纯度CH3OH (CH3OH产率为0.238 g gcat-1 h-1)。总的来说,该项工作证实了通过光伏动力电催化耦合光热催化促进CO2转化为高纯度CH3OH的可行性,这使得太阳能驱动的高浓度CH3OH生产成为现实。
Sun-simulated-driven production of high-purity methanol from carbon dioxide. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-56101-8
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