有趣！上交大Nat.Nano，会自己“决策”的水凝胶！

生命形式依靠刺激反应反馈回路进行自我调节运动，以获取食物和繁殖机会，并以适应的方式远离危险。这些受调节的运动，被称为趋光性、陀旋性、流变性和趋化性，使生物体能够对环境刺激做出反应，并朝着首选方向移动。受大自然的启发，人们努力在流体环境中移动机器人。然而，对这些人工系统的控制仍然依赖于预编程的电子设备和近距离的人类注意力，例如磁场操纵、精确瞄准、激光闪光频率控制和预设的空间约束。

成果简介

在合成材料中加入负反馈回路以实现类似于生物体的复杂自我调节行为仍然是一个设计挑战。在这里，上海交通大学钱小石教授团队与香港大学Nicholas X. Fang教授团队合作展示了一种基于水凝胶的交通工具可以在无约束的流体空间内跟随光子照明的方向进行方向调节。

通过控制定制的光热纳米颗粒和聚合物基质中的微孔，作者实现了软材料的强化学力学变形。车辆迅速采取最佳姿态，并在自身周围产生定向流，从而实现强大的全空间趋光性。
此外，这种趋光性使一系列复杂的水下运动成为可能。

作者证明这种多功能性是由光热流体相互作用的协同作用产生的，导致闭环自我控制和快速可重构性。这种不受束缚的、无电子设备的、环境驱动的水凝胶车辆可以根据类似于自然阳光的中等强度的照明线索，灵活地穿越障碍物，这种能力让它们看起来有点像在做“决策”。

这项工作以“Self-regulated underwater phototaxis of a photoresponsive hydrogel-based phototactic vehicle”为题发表在国际顶级期刊《Nature Nanotechnology》上。祝贺！

图文导读

图1. 由自发诱导的不对称调控实现的全空间趋光原理图

图2. 光致热流导向运动

在这里，作者开发了一种单片的，刺激响应的软机器，可以在恒定光子照明(如太阳辐射)的任何方向自动移动(图1)。在照明时，不受束缚的软机器利用定向光子能量。因此，它引起了温度、流场和形态的不对称。光诱导的、可逆的多场不对称性允许系统对入射照明的任何方向做出响应(图1a)，创造出提供动量的趋光流(图1b)，并自发地为低阻力的趋光游泳呈现最佳姿势(图1c)。
为了防止受热表面引起的上升气流引起的错位运动，材料系统能够自适应地增强受热表面的对流热损失，并提供负反馈来纠正任何方向偏差(图1d)。该智能系统采用了一种刺激响应材料，能够以高速率启动和恢复，从而对来自新方向的照明做出快速响应(图1e)。高度敏感和可逆的化学力学响应使得在少于一个太阳的中等光照下，能够实现全空间趋光性的转向技巧(图1g,h)。
作者采用了类似于水母的简单几何形状，具有轴对称，由一个半球形钟和六个垂直触须组成。钟包含一个气泡作为活动组件，该气泡会远离光源的中心位置，从而引起密度不对称，迫使光敏车辆(PTV)向光源倾斜(图1c)。在没有定向照明的情况下，气泡保持在中心上方的位置，提供浮力来部分平衡重力，并保持PTV直立。

图3. PTV的趋光性是由自我调节诱导的不对称引起的

图4. PTV的水下操纵

由于自发诱导的不对称性和聚合物基体的快速恢复(图1g)， PTV的定向响应是瞬时的。作者观察到PTV能够灵活机动，具有良好的方向和位置分辨率。在恒定的光源和连续变化的角度下，PTV完美地沿着中国书法汉字“自然”的复杂笔画(图4e)行进，这意味着“自然”，是用草书字体写的(有连体字)。

除了精细转向的能力，作者进一步演示了PTV在距离10米远的地方使用波束扩展激光器进行远距离操作。
与在水下观察到的趋光性不同，由于马兰戈尼对流(Marangoni convection)， PTV在水-空气界面上漂浮时躲避光线(图4f)。通过结合两种趋光行为，PTV可以上升到水面，远离光线以避开障碍物，然后潜水并向光线移动。

作者在一系列由太阳能驱动的微藻组成的PTV中展示了这种自我支持的循环迁移，其中微藻作为光热转换器，还可以提供许多生物和生态功能。PTV也能够在一个群体中循环，调整他们的位置作为水下无人机响应一个恒定的聚光灯从远处的提示。

总结展望

综上所述，作者通过调整水凝胶纳米复合材料内部的光热-力学-流体相互作用实现了人工趋光性。趋光性不依赖于光源或边界条件的特殊要求。通过构建负反馈回路来调节凝胶的运动，PTV可以在没有任何远程操作的情况下跟踪光路，并且可以在中等恒定照明的引导下精确地在复杂的路线上行驶。

由于PTV只有一个负反馈回路，因此开发涉及更多控制回路的策略可能会导致由不受束缚的、无电子的、能量自我可持续的材料系统本身控制的多功能调节行为。

文献信息

Self-regulated underwater phototaxis of a photoresponsive hydrogel-based phototactic vehicle. (Nat. Nanotechnol. 2023, DOI: 10.1038/s41565-023-01490-4)
https://www.nature.com/articles/s41565-023-01490-4