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第一作者：Si-Min Lu, Mengjie Chen
通讯作者：龙亿涛，余子夷

通讯单位：南京大学，南京工业大学

论文速览

电催化在可再生能源转化和储存方面很有前途，但许多研究都依赖于催化剂设计来提高催化活性。本论文提出了一种新型的电催化方法—流体动力学控制的单粒子电催化，该方法通过结合碰撞电化学和微流控技术来提高电催化系统的活性。

作为概念验证，作者利用单个钯纳米颗粒（Pd NPs）在微通道基超微电极（UME）上电催化析氢反应（HER）。控制的层流能够精确地将Pd NPs逐个传输到电极-电解质界面，与扩散条件相比，流体动力学碰撞能显著提高给定电极上的活性位点数量，达到两个数量级的提升。

此外，强制对流能够增强质子质量传输，从而提高每个Pd NPs的电催化活性。研究表明，通过改善质量传输，可以在不需要高过电位下实现HER的反应速率提升和相变。本研究为通过改变操作条件而不仅仅是材料设计限制来增强电催化活性提供了新途径。

图文导读

图1：流体动力学单颗粒电催化系统。图中还显示了在有/无流体流动条件下，单个Pd NPs电催化HER的代表性瞬态计时电流响应。

图2：微通道内通过强制对流增强质量传输的实验和模拟循环伏安图（CVs），以及FcMeOH析氧反应速率的增强。

图3：在不同流速下，通过强制对流控制的单颗粒电催化的电流响应和频率。

图4：单个Pd NPs的电子转移动力学。

图5：单个Pd NPs电催化过程中H2纳米气泡形成动态的示意图，以及由于H2纳米气泡形成导致的双极电流响应。

总结展望
本研究开发了一种流体动力学控制的单粒子电催化系统，通过精确控制单个Pd NPs在微通道内的动态运动，显著提高了电催化活性和反应速率。该系统不仅提高了活性位点的数量，而且通过强制对流增强了质子的质量传输，从而在不需要高过电位的情况下实现了HER的高效催化。

此外，该系统还能够观察到由于H2纳米气泡形成导致的独特的双极电流响应，为电催化过程中的纳米气泡动力学提供了新的见解。本工作不仅为设计新型电催化系统提供了理论和实验依据，也为其他类型的纳米材料在电催化中的应用提供了新的思路。

文献信息

标题：Hydrodynamics-Controlled Single-Particle Electrocatalysis

期刊：Journal of the American Chemical Society
DOI：10.1021/jacs.3c14502