北京大学新突破：新型Pd基金属烯材料实现高效氢氧化电催化

该研究合成了一种新型的基于钯的多金属烯材料，该材料具有六角密堆积相，并且其表面均匀分散了孤立的Ru–O₃原子位点。这种结构展现出了优异的氢氧化反应（HOR）活性、耐久性和抗CO中毒性能。研究通过原位拉曼光谱和理论计算确认了这种材料的活性来源，即hcp金属间化合物增强了羟基和水的吸附能力，而均匀的Ru–O₃位点则有助于减弱HOR中间体的结合，从而形成了有利的反应路径。

1. 研究背景

领域概述：该研究领域是电催化，特别是在氢氧化反应（HOR）中的电催化。现有的研究中，铂族金属（PGMs）在碱性环境下的氢结合能（HBE）过强，导致不利的解吸过程和高能量障碍。引入亲氧合金元素可以调节PGMs的电子结构或提供额外的活性位点，但大多数HOR催化剂缺乏足够的多催化位点来平衡氢和羟基物种的结合能。

研究意义：对于提高阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）的性能至关重要。这种新材料能够提供更多的催化位点，平衡氢和羟基物种的结合能，并且考虑界面水重组能量，因此有望实现更好的催化行为。

2. 目标与假设

研究目标：通过精确控制Ru基活性位点的分布和配位构型，合成具有多个活性位点的金属间化合物金属烯材料，以实现HOR性能的提升。

假设前提：通过Pt诱导的自催化沉积方法，可以在Pd基金属烯材料表面均匀分布Ru原子，从而获得具有优异HOR性能的hcp相金属烯材料。

3. 材料与方法

新材料设计：Pd基五金属烯（PMene-Ru₀.₁₈），通过Pt诱导的自催化沉积方法合成，具有hcp相和孤立的Ru–O₃原子位点。

实验设计：包括了材料的合成、表征和电化学测试。使用了高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收精细结构（XAFS）等技术进行材料表征。电化学测试包括循环伏安法（CV）、线性扫描伏安法（LSV）和原位表面增强拉曼光谱（SERS）。

4. 结果与分析

数据展示：实验数据包括了材料的形貌、成分、结构特征的图像和图表，以及电化学性能的曲线图。

结果解读：PMene-Ru₀.₁₈展现出了优异的HOR活性，其质量活性和交换电流密度分别达到了11.5 mA μg⁻¹和1.0 mA cm⁻²，远超Pt/C。

比较与对比：新材料的性能与商业催化剂和其他催化剂进行对比，显示出更快的动力学和更好的稳定性。

5. 讨论

创新点与贡献：创新点在于合成了具有hcp相和孤立Ru–O₃原子位点的Pd基多金属烯材料，这种材料在HOR中展现出了优异的性能。

未来方向：未来研究可能会探索这种材料在实际燃料电池中的应用，以及进一步优化其性能和稳定性。

6. 结论

核心发现：PMene-Ru₀.₁₈材料因其独特的结构和活性位点，在HOR中展现出了优异的性能。

实际应用潜力：这种材料有望降低燃料电池中贵金属的负载，提高电池性能和降低成本。